Piccoli bol považovaný za jedného z najvšestrannejších francúzskych hercov svojich čias a umeleckú legendu.
Preslávil sa najmä filmami režiséra Luisa Buňuela Kráska dňa či Nenápadný pôvab buržoázie. Zahral si aj po boku Brigitte Bardotovej vo filme Pohŕdanie od režiséra Jeana-Luca Godarda z roku 1963.